交泰元年(958年)，正月，周军攻楚州，守将张彦卿、郑昭业守城很坚固，攻城四十天没攻破。周世宗亲自督军挖地道进城焚烧，城墙破坏，张彦卿、郑昭业战死，周军很气愤，城内百姓几乎被杀尽。周军又攻取海、泰、扬四州。周世宗到迎銮镇以临长江，李璟知道不能支撑，但耻于自己屈身去掉名号，于是派陈觉奉表后周，请求传位给他的长子李弘冀而听命后周。
周军南征时，没有水战器具，不久屡败李璟的军队，获得水战士卒，于是造战舰数百艘，让投降士卒教周军水战，命王环率领下淮河。李璟的水军多次失败，淮河的战船都为周军所得。又造齐云船数百艘，周世宗到楚州北神堰，齐云船大，不能通过，于是开凿老鹳河连通，因此到达大江。李璟起初自恃水战，以为周军不是对手，而且不能到长江。到陈觉奉命出使时，看到水师布列长江很雄壮，以为是自天而降，于是请求说:"臣愿意回国取李璟的表，将江北各州全部奉献，遵守条约。"周世宗同意，这才赐书给李景说:"皇帝恭问江南国主。"慰劳李璟良苦而已。这时扬、泰、滁、和、寿、濠、泗、楚、光、海等州，已经为周所得，李璟于是献出庐、舒、蕲、黄四州，划长江为界。五月，李璟下令去掉帝号，改称国主，史称南唐中主，使用后周年号，时为后周显德五年(958年)。
起初，孙晟出使周，被留下，周世宗询问孙晟江南虚实，孙晟不回答，周世宗发怒，杀死孙晟。周已撤兵，李璟于是赠刘仁赡为太师，追封孙晟为鲁国公。周世宗遣送钟谟、冯延鲁回国。李璟又派钟谟等朝见京师，亲手写表，称天地父母之恩不可报;又请下诏书如同藩镇，派钟谟当面陈述愿意传位给长子。周世宗派钟谟等回国，以优厚的诏书安慰李璟。李璟以钟谟为礼部侍郎、冯延鲁为户部侍郎。
李璟为太子时，冯延鲁等都同入东宫，礼部尚书常梦锡自从李昪在世多次说不可让冯延鲁等接近太子。李璟继位，冯延鲁专权，常梦锡每每排斥他。李璟已经割地称臣，有说到朝廷为大朝的，常梦锡大笑说:"你们曾经想让君主如同尧、舜，今日自为小朝吗?"钟谟一向与李德明交好，回来后，听说李德明因为宋齐丘等被杀，想上报李德明的冤屈，没能发作。陈觉是宋齐丘的同党，与严续一向有宿怨。陈觉曾经奉命使周，回来说周世宗以为江南不立即听从命令的原因，是由于严续的谋划，劝李璟杀严续谢罪。李璟怀疑，钟谟于是请求出使后周，验查此事。李璟已经割地称臣，于是派钟谟入朝谢罪，说不立即割地，不是严续的谋划，希望赦免他。周世宗大惊，说:"严续能够谋划，这是忠于他的主人，朕难道杀忠臣吗?"钟谟回来后，说陈觉奸诈，李璟发怒，流放陈觉到饶州，杀死。宋齐丘与陈觉结党犯罪，被流放青阳，赐死。以皇太弟景遂为洪州节度使，燕王弘冀为皇太子。
显德六年(959年)九月，太子弘冀去世，李璟封第六子李从嘉(李煜)为吴王，居住东宫。钟谟说李从嘉轻浮放纵，请立纪国公李从善，李璟大怒，贬钟谟为国子司业，立李从嘉为太子。周世宗派人对李璟说:"我与江南，大义已定，但顾虑后世不能容纳你，可以在我在世时修造城隍、整治要害为子孙计。"李璟于是修葺各城，计划迁都于洪州，群臣都不想迁，只有枢密使唐镐赞同迁都，于是升洪州为南昌府，建南都。建隆元年(960年)，后周殿前都检点赵匡胤，发动陈桥兵变，篡夺后周政权，建立宋朝，是为宋太祖。建隆二年(961年)，留太子从嘉监国，李璟迁往南都。但洪州狭窄，宫府营廨，都不能容纳，群臣日夜思念回去，李璟后悔愤怒不已。唐镐惭愧害怕，生病而死。
同年六月，李璟去世，终年四十六岁。太子李从嘉继立，以丧事回金陵，派使入朝，希望恢复李璟的皇帝名号，宋太祖同意，于是谥为李璟"明道崇德文宣孝皇帝"，庙号元宗，陵于顺陵(位于今江苏省江宁区)。
李璟不仅在政治、军事上有一定成就，诗词歌赋上也有很大成就。
词从隋唐就产生了。它产生的过程是先有乐谱后有歌词。最早的词也叫曲子词,产生于民间,流传于商业比较发达的城市,是作为民歌出现的。它的题材主要是描写爱情,但也有社会题材和宗教题材。
中唐以后,土大夫阶层也逐渐写词了,到晚唐五代,文人写词的风气更加兴盛。尽管唐代的词思想有好有坏,艺术上有精有粗,却有一个共特点,就是有点像现在的流行歌曲,在资本主义社会,流行歌曲大都由歌女在酒吧间里唱;而在封建社会的唐、宋两代,词主要是在官僚士绅的宴会上由歌伎来唱。
可是在五代后期,词到了南唐君臣手里,有点和从前不一样了,虽然他们写词还没有完全摆脱流行歌曲的传统,可是格调提高了,写作态度比较严肃了,艺术水平的提高就更为显著,象南唐中主李璟写的词,流传至今的虽然只有三四首,却都是精心之作,是文学史上第一流作品,因此近代学者王国维在《人间词话》里对李璟的词给予了较高的评价。在这种背景下再来读李璟词,我们就会有更深一层的体会,我们应该用历史唯物主义的态度来对待他们,给他们以恰如其分的评价。
李璟《山花子其一》：
手真珠上五钩,依前春恨销重楼。风里落花谁是主,思悠悠。
青鸟不传云外信,丁香空结雨中愁